华南理工Adv. Mater.新突破：全溶液加工FAPbBr3钙钛矿LED

【引言】
   

金属卤化物钙钛矿（MHP）材料由于其优异的光电性质，近几年在光电领域发展迅速。与钙钛矿太阳能电池的快速发展相比，钙钛矿发光二极管（PeLED）的研究，目前仍然处于初步发展的阶段，其效率和寿命是亟需解决的关键问题之一。有着多层薄膜结构的钙钛矿电致发光器件，界面性质成为制约器件性能的关键。为了提高器件性能，有必要优化器件的各个界面。在阳极侧，空穴注入层（HIL）和发光层（EML）之间的界面在空穴注入、激子猝灭、电子阻挡和钙钛矿层的成膜质量方面起着重要作用。在阴极侧，电子注入层（EIL）和EML之间的界面影响电子注入效率、激子解离和空穴阻挡能力。目前，基于MA体系的CH₃NH₃PbBr₃钙钛矿材料已被大量研究，器件电流效率达到了42 cd/A。然而，基于MA的MHP受热或水分的影响会发生降解。为了增加MHP的结构和热稳定性，可以用离子半径较大的甲脒（FA⁺）替代MA⁺。迄今为止，关于FAPbB₃的研究较少。

【成果简介】

近日，华南理工大学王坚教授（通讯作者）和王娟红（第一作者）等人在国际顶级期刊Adv. Mater.上发表了文章：“All-Solution-Processed Pure Formamidinium-Based Perovskite Light-Emitting Diodes”。文章基于全溶液正装器件结构制备了高效率长寿命FAPbBr₃钙钛矿发光器件。本文研究发现FAPbBr₃器件是空穴为多数载流子的器件。为实现载流子平衡，在阳极侧采用PEDOT：PSS 8000作为空穴注入层，取代PEDOT：PSS 4083以抑制空穴电流。在阴极侧，通过选用更小粒径的ZnO纳米颗粒（ZnO NPs）用作PeLED中的电子注入层，以增强电子电流。最终制备的的PeLED性能如下：最大功率效率为22.3 lm W^-1，最大电流效率为21.3 cd A^-1，外量子效率4.66％，最大亮度为1.09 × 10⁵ cd m^-2。在10 000 cd m^-2的初始亮度下，T₅₀为436 s。器件启亮电压（1.75 V）低于其带隙，归因于俄歇辅助能量上转换过程。

【图文导读】

图1. 材料的电镜表征。

a. PeLED的横截面TEM图像；

b. EDS表征PeLED中各种元素的分布：Ag；

c. Zn；

d. Pb。

图2. 将乙醇滴在_FAPBBr3薄膜上静置不同时间的XRD图谱。

图3. 器件结构及能级示意图。

a. 器件结构示意图；

b. 能带示意图；

c. 不同HIL的PeLED的J-V-L曲线；

d. LE-J曲线，插图： 10mA cm^-2电流密度下PeLED的EL光谱。

图4. 器件性能分析测试。

a. 不同PEDOT:PSS的XPS谱图；

b. 光致发光光谱图；

c. FAPbBr₃在不同PEDOT上的瞬态荧光光谱。

图5. 亚带隙启亮分析。

a. 不同驱动电压下对应的EL光谱；

b. 俄歇辅助能量上转换过程示意图

图6. 不同粒径氧化锌纳米颗粒做EIL器件性能。

a. J-V-L曲线；

b. LE-J曲线，插图： 10mA cm^-2电流密度下的EL光谱；

c. PL光谱；

d. 不同粒径ZnONPs的瞬态荧光光谱；

e. 陷阱态密度；

f. 初始亮度为10 000 cd m^-2时的器件寿命。

【小结】
 

本文通过使用ZnO NPs作为EIL和PEDOT:PSS 8000作为HIL，制备了基于FAPbBr₃的高效PeLED器件。由于该器件是空穴主导，通过增大电子电流、抑制空穴电流，最终得到器件性能：PE为22.3 lm W^-1，CE为21.3 cd A^-1，EQE为4.66％，亮度为1.09 × 10⁵ cd m^-2，并且在10 000 cd m^-2的初始亮度下实现T₅₀ = 436 s。亚带隙启亮可归因于俄歇辅助能量上转换。在阳极侧，虽然PEDOT:PSS 8000具有比PEDOT:PSS 4083更高的功函数，但富含PSS的表面在HIL/EML界面处形成绝缘层，既阻挡空穴电流有助于电荷平衡，并防止激子淬灭。通过使用小粒径的ZnO NP（迁移率增大、功函数减小）作为EIL，进一步平衡了过量的空穴电流。

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