PNAS亮点：哈工大邵路教授团队碳捕集技术新突破

英国皇家化学会会士、中国化工学会分子辨识分离工程专委会委员、哈尔滨工业大学邵路教授带领团队提出新方法合成制备了高MOF含量、高效碳捕集分离膜。相关论文“面向可持续碳捕集的超高MOF含量混合基质膜的生物共生系统启发合成”（Symbiosis-inspired de novo synthesis of ultrahigh MOF growth mixed matrix membranes for sustainable carbon capture）发表在《美国国家科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of the Sciences of the United States of America, PNAS）上。

作为世界四大顶级期刊（Cell，Nature，Science，PNAS）之一的PNAS创刊于1914年，拥有超过百年的办刊历史，有着极高的国际声誉。该成果邵路教授为唯一通讯作者，论文第一作者为哈工大化工与化学学院博士生赫羴姗。

图1：共生启发的原位生长方法制备ZIF-8/PIM-1混合基质膜的示意图

近年来，全球碳排放迅速增加，使大气中的二氧化碳含量达到创纪录的水平，导致频繁的灾难性气候环境，严重威胁人类的生存发展。在这种严峻形势下，我国提出“碳达峰”和“碳中和”的庄严承诺！

高效的碳捕获技术是减少碳排放和二氧化碳进一步催化转化的前提和基础，是实现“双碳”目标的重中之重的关键技术。混合基质膜是最具实际应用前景的膜材料之一，然而填料的团聚和聚合物-填料界面相容性差可能会导致界面缺陷和内部空隙，从而显著地降低气体的选择性。因此，制备高MOF含量的混合基质膜仍然是亟待突破的课题，特别是基于PIM-1等高渗透性聚合物，对高效气体分离具有重要意义。

邵路团队受自然界中根瘤菌诱导根瘤的共生过程启发，开发了一种全新的策略构建具有超高ZIF-8含量的混合基质膜。在氯仿/水混合物的体系下，合成的ZIF-8晶体更小（~100 nm），并均匀分散在高渗透性的PIM-1基体中，ZIF-8的负载量可高达67.2 wt.%，加上PIM-1的氰基与ZIF-8的-NH基团间的相互作用保证了良好的界面相容性，避免了超高MOF含量下的团聚现象和非选择性缺陷的产生。

超高ZIF-8负载量显著增强了混合基质膜的二氧化碳溶解系数，这与低含量的ZIF-8负载量在其他聚合物基质中所起的作用明显不同。优化后的膜具有良好的6338 Barrer的CO₂渗透通量，同时保持了良好的碳捕集选择性，并且同时可以提高PIM-1膜的抗物理老化和塑化的能力，在实际应用过程中保持长期的稳定性。文章中提出的共生启发的原位生长的方法，克服长期以来两种材料（PIM-1和ZIF-8）的“完美结合”的问题，充分发挥了两种材料各自的优势，以实现可持续的气体分离。

_{(a) 气体渗透通量和选择性；(b) 气体扩散系数和扩散选择性；(c) 溶解系数和溶解选择性；(d) 长期稳定性；(e) CO2/N2和 (f) CO2/CH4的气体通量和选择性的提高百分比}

该研究工作得到了国家自然科学基金（21878062和22111530113）、黑龙江省杰出青年科学基金（JQ2020B001）、黑龙江省头雁团队项目（HITTY-20190033）和城市水资源与水环境国家重点实验室自主课题（2020DX02）的资助。

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