ACS Nano最新研究:氧化石墨烯在CO2分离中的创新应用

二氧化碳的分离和富集在当下社会有重大的经济效益和社会效益,而如何高效低耗地实现其分离和富集是一个具有挑战性的研究方向。膜分离法作为一种新型的分离方式,以其绿色环保、低功耗、高效率的优异特性成为分离领域的宠儿,但膜分离法天然存在着通量和分离比不可兼得的缺陷,为了尽可能缓解这对矛盾,浙江大学的彭新生教授、孔学谦教授和清华大学的徐志平教授团队共同合作,设计了一种以氧化石墨烯(GO)为支撑基底,将离子液体受限在GO的二维纳米尺寸通道内的薄膜,实现了CO2的高效分离。


近几年来,利用GO片层堆垛而成的薄膜来实现分子或离子的分离得到了广泛的研究。其中,有团队利用GO片层之间的水对CO2的高溶解度特性实现了CO2的有效分离,但是水的易挥发性以及流动性极大地限制了薄膜在高温环境下和长时间条件下的应用。那么,如果有一种流动性更弱、挥发性更低、沸点更高同时对CO2溶解度更高的液体来弥补上述水的缺陷,是否可以改善薄膜的分离性能和稳定性呢?


基于上述猜想,浙江大学和清华大学团队合作,选择了1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([BMIM][BF4])这种离子液体来替代水制成以氧化石墨烯为支撑基底的薄膜(graphene oxide supported ionic liquid membrane, GO-SILM)。离子液体是一种饱和蒸汽压低、粘度大、稳定性强、液态温度范围宽的绿色溶剂,同时对CO2又有很高的溶解度,在气体分离领域已经得到了很多研究,完美符合上述的所有需求。

离子液体受限在GO的纳米通道内,一方面使气体的传输机制由纯GO膜的努森扩散转变为溶解扩散机制,因此,离子液体对CO2较高的溶解度在CO2的分离过程中发挥了重要作用;另一方面,纳米尺度的限制以及离子液体与GO的相互作用对离子液体本身的性质也造成了一定程度的变化,影响了离子液体阴阳离子的分布以及对气体的溶解和扩散能力,进一步提升了薄膜的分离性能。

《ACS Nano》氧化石墨烯支撑的纳米受限离子液体膜在CO2分离方面的应用的图1

得益于离子液体的独特性质,上述薄膜除了具有优异的CO2分离性能:在保证CO2仍具有可观的通量的条件下(68.5 GPU),CO2对H2,CH4和N2的分离比相较于其他基于GO的薄膜要高出7倍以上;

还具有良好的长时间稳定性和高温稳定性:连续测试长达9天,分离性能没有明显变化;

在100 ℃下分离比仍有室温下的50%以上。因此,该薄膜具有很大的应用潜力,同时也展示出二维纳米孔道受限下的离子液体在气体分离方面的良好研究前景。

《ACS Nano》氧化石墨烯支撑的纳米受限离子液体膜在CO2分离方面的应用的图2


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