柔性剥离石墨烯箔负载3D纳米碳：电化学与光电化学水解的高效解决方案

本文开发了一种生长在柔性剥离石墨烯（FEG）箔上的3D Co-N-P（Co-Nx|P）复合掺杂碳电极（Co-Nx|P-GC/FEG），并作为先进的电催化剂，用于碱性介质中稳定的电化学和光电化学（PEC）水解。在已报道的过渡金属和/或杂原子掺杂的碳电催化剂中，Co-Nx|P-GC/FEG电极表现出最高的OER催化活性，且全电解的性能优于Ir/C//Pt/C催化剂。理论计算与实验结果一致，Co-Nx与P掺杂之间的协同效应有助于Co-Nx|P-GC/FEG的催化活性。本文首次将Co-Nx|P-GC/FEG集成到赤铁矿电极上，制备了Co-Nx|P-GC/FEG型光电阳极，用于高效太阳能驱动的水解，在AM 1.5 G下，电压为1.23 V时，光电流密度可达到2.15 mA cm-2，在0.92 V时，可达到最大的光电转换效率（0.40％）。

Figure 1.合成Co-Nx|P-GC/FEG的示意图。

Figure 2. Co-Nx|P-GC/FEG的表征。a,b）数码照片；c,d）FESEM图；e,f）TEM和相应的SAED图；g）HRTEM图；h）拉曼光谱图；Co-Nx|P-GC/FEG在i）N 1s和j）P 2p区域的XPS谱图。

Figure 3. Co-Nx|P-GC/FEG的电催化性能及机理研究。a）FEG、Co-P-GC/FEG、N-P-GC/FEG、Co-Nx-GC/FEG、Co-Nx|P-GC/FEG和Ir/C的OER曲线；b）相应的Tafel曲线；c）在不同电流密度50、100和150 mA cm-2下，Co-Nx|P-GC/FEG的v-t曲线；d）不同弯曲角度下Co-Nx|P-GC/FEG的极化曲线；e）过电势（η）与O*和OH*吸附能间的曲线；石墨烯上f1）Co-N4和f2）Co-N3P的分布；）Co-N3P的能量曲线；g）Co-N3P的能量分布图；h1）初始结构、在Co-N3P掺杂的石墨烯上吸附h2）O*、h3）OH*和h4）OOH*后的结构。所有实验均在1.0 m KOH中进行。

Figure 4. Co-Nx|P-GC/FEG的电催化和PEC性能。a）FEG、Co-P-GC/FEG、N-P-GC/FEG、Co-Nx-GC/FEG、Co-Nx|P-GC/FEG和Ir/C的HER曲线；b）Co-Nx|P-GC/FEG在5000个CV循环前后的极化曲线，插图：Co-Nx|P-GC/FEG的i-t曲线；c）Co-Nx|P-GC/FEG、Pt/C//Pt/C和Ir/C//Pt/C的全电解曲线；d）在10 mA cm-2的电流密度下，Co-Nx|P-GC/FEG和Ir/C//Pt/C的v-t曲线；e）光电流密度随电压变化的曲线；在黑暗和模拟太阳光照射下的f）极化曲线和g）光电流密度随时间变化的曲线；h）在0.9 V偏压下的电化学阻抗谱（NIS）图；i）光阳极的示意结构。所有实验均在1.0 m KOH中进行。

来源：新材料技术前沿

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